D'une situation économique assez aisée, Dalton reçoit de la part de ses parents une excellente éducation à Manchester. Il y est même membre d'un club de théâtre. Déjà familiarisé et passionné, il décide de s'engager comme acteur. Ainsi, en 1964, à l'âge de 18 ans, il monte pour la première fois sur scène.
Il continue à étudier le théâtre jusqu'en 1966, membre de la Royal Academy of Dramatic Arts.

C'est en 1967 qu'il fait ses débuts au cinéma, avec un second rôle dans le film Le lion en hivers. Début réussi, puisque ce film reçoit un Oscar !
Le succès le fait rapidement connaître avec Cromwell, et, un an plus tard, on lui propose le rôle de James Bond dans Au service secret de sa Majesté. Il refuse : il a peur de prendre la succession d'un 'monstre du cinéma' comme Sean Connery.

A partir de ce moment, il arrête pendant trois ans sa carrière au cinéma pour se consacrer au théâtre.

En 1970, les réalisateurs de James Bond lui proposent une nouvelle fois le rôle dans Les Diamants sont éternels. Mais il le refuse également, cette fois-ci à contrecœur car il est déjà engagé avec un autre contrat.

En 1986, après plusieurs pièces de théâtre et quelques apparitions dans des films (Un grand rôle dans Le docteur et les assassins), il se voit relancé pour le rôle de James Bond pour la troisième fois. En effet, Pierce Brosnan vient de refuser le rôle car il va jouer une nouvelle saison de Remington Steele (malheureusement annulée peu de temps après). Dalton accepte cette fois-ci : plus de contrat qui le gène, plus de peur de ne pas être à la hauteur... Dalton endosse donc l'habit de 007 dans Tuer n'est pas jouer !

Conscient de ses responsabilités, il visionne tous les films de 007 et relit tous les romans de Fleming. En deux semaines, il est devenu un vrai spécialiste ! Fin 1986 commence le tournage. Dalton est accueilli de la meilleure des façon. Il relance même le Box-office qui s'essoufflait un peu avec les derniers films de Roger Moore. Seuls de-ci de-là quelques mauvaises langues trouvent que James Bond perd son côté Dandy et devient un agent secret trop réaliste.

Entre deux James Bond, Dalton apparaît au théâtre notamment dans un succès A touch of a poet. 
Permis de Tuer sera son dernier film en tant qu'agent secret.